お知らせ
2026/11/09
研究成果
研究チームは、シンクロトロン放射で得られる位相の揃った極紫外パルス対を用い、キセノン原子の内殻に生じた空孔が崩壊していく過程を時間領域で観測することに成功しました。2つのパルスによってそれぞれ放出された光電子波束は干渉し、エネルギー分布上に干渉縞を形成します。この干渉縞のコントラストは、パルス間の遅延時間を拡げるにつれて、わずか数フェムト秒の間に減衰しました。この減衰の様子は、既知の内殻空孔寿命（5.9フェムト秒および6.3フェムト秒）を取り入れた理論モデルで良く再現されます。本成果はコヒーレントなパルス対と標準的な電子分光法を組み合わせることで，超高速な内殻電子のダイナミクスを時間観測できることを実証したものです。著者らは、このアプローチが原子だけでなく分子や凝縮系の超高速ダイナミクス計測へも広く展開できると期待を寄せています。
分子科学研究所の極端紫外光研究施設（UVSOR）を中心とする研究チームは、シンクロトロン放射で得られる位相の揃った極紫外パルス対を用いて、キセノン原子の4d内殻軌道に生じた空孔が崩壊していく過程を時間領域で観測することに成功しました。キセノン原子から放出された2つの光電子波束が織りなす干渉縞の減衰から、約6フェムト秒という超短寿命の内殻ダイナミクスを検証した成果です。
原子の内殻に空孔が生じると、外殻電子がそれを埋め別の電子が放出される「オージェ崩壊」がフェムト秒からアト秒という極めて短い時間スケールで進行します。キセノンの4d空孔ではこの過程が支配的であり、かつてはスペクトル幅から不確定性原理を介して寿命を見積もるしかありませんでした。近年ではレーザーによるアト秒ストリーキング法によって時間領域での観測が可能になりましたが、研究チームはこれとは異なる、シンクロトロン放射で得られるパルス対を用いた独自のアプローチを開拓してきました。そして、今回初めて光電離に伴う内殻空孔の崩壊へ光電子の波束干渉を適用したのです。
実験ではUVSORシンクロトロンにおいて、位相シフター電磁石を挟んで直列に配置された2台のアンジュレーターから、位相の揃った極紫外パルス対（光子エネルギー93.4 eV、バンド幅3%）を発生させました。パルス間の遅延時間は位相シフター電磁石の磁場によって、アト秒精度で制御されます。このパルス対でキセノンの4d電子を電離し、遅延時間の関数として光電子スペクトルを測定しました。装置自体の要因によるコントラスト低下を差し引くため、オージェ崩壊を起こさないヘリウム光電子スペクトルを基準として用いました。
どちらの気体でも、光の周期に対応する40アト秒間隔の干渉縞が観測されましたがその減衰挙動は対照的でした。ヘリウムの干渉縞のコントラストが光源特性（電子ビームのエミッタンスやエネルギー拡がり等）に起因して穏やかに低下したのに対し、キセノンでは、コントラストはわずか数フェムト秒で急速に低下しました。これは内殻空孔の崩壊によって波束の干渉性が消失したことを示しています。さらにキセノンのコントラストは約2フェムト秒の周期でも振動しました。このうなりはスピン軌道分裂した二準位のコヒーレントな励起を反映しています。文献値の寿命を取り入れたモデル計算はこの減衰とうなりを良く再現し、フィッティングで得られた分裂幅は従来の値と一致しました。すなわち本研究は、光電子の波束干渉が内殻空孔のフェムト秒ダイナミクスを反映していることを実証したものです。
短寿命の内殻空孔状態に光電子の波束干渉を適用した本成果は、シンクロトロンからのコヒーレントなパルス対と標準的な電子分光器の組み合わせで内殻空孔のダイナミクスを時間観測できることを示しています。今後、分子や凝縮系への応用が期待されるほか、超低エミッタンスな次世代放射光源との組み合わせによって、さらに短波長・高エネルギー領域への発展が見込まれています。
著者: Tatsuo Kaneyasu, Yasumasa Hikosaka, Shin-ichi Wada, Masaki Fujimoto, Hiroshi Iwayama, Hiroshi Ota, Kohei Shimizu, Masahiro Katoh, Fumihiro Koike
掲載誌: Physical Review A
論文タイトル: Observing the temporal evolution of a core hole with photoelectron interferometry
DOI: 10.1103/bz6n-x687
JSPS科研費
課題番号: JP22H02044, JP25H00623
分子科学研究所 極端紫外光研究施設（UVSOR）
課題番号: 22IMS6810, 23IMS6612, 23IMS6028
